Raimondo Buonaccorsi (1667-1743), quarto dei cinque figli di Simone ed eletto a primogenitura, segue le ultime vicende costruttive e decorative del Palazzo e l’allestimento della Galleria dell’Eneide.
Nel 1699 sposa Francesca Bussi, appartenente ad una nobile famiglia viterbese. Alla loro unione si può legare il grande affresco raffigurante le Nozze di Bacco e Arianna che campeggia nella volta della Galleria.
A seguito della numerosa prole, ben 12 figli, Raimondo ottiene una serie di agevolazioni fiscali nel commercio nello Stato pontificio che contribuiscono ad alimentare le ricchezze della famiglia.
Dal 1708, data della morte del padre Simone, segue personalmente la decorazione della Galleria, l’ambiente più prestigioso del palazzo, lavori durati dal 1711 al 1722.
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